Née le 14 décembre 1935 à Quincy près de Boston, elle fait des études de danse et débute à seize ans à Broadway, puis participe à des comédies musicales comme Oklahoma et Show Boat. Dès 1953, on la voit à la télévision dans des dramatiques en direct. Remarquée par Elia Kazan, elle tourne son premier film en 1957, Un homme dans la foule.
Deux ans plus tard, elle remplace Lana Turner pour le principal rôle féminin d'Autopsie d'un meurtre d'Otto Preminger, où elle donne la réplique à James Stewart.
En 1961, sort le film Sanctuaire de Tony Richardson, elle y tient le rôle principal aux côtés d'Yves Montand.
En 1962, sous contrat à la Fox, elle est pressentie pour remplacer Marilyn Monroe dans Something's Got To Give de George Cukor. L'idée est finalement abandonnée. À la mort de Marilyn le film reste inachevé.
En 1962, elle obtient une nomination à l'Oscar pour Le Jour du vin et des roses. Elle quitte les États-Unis en 1969 pour s'établir à Londres avec son mari, le réalisateur Kip Gowans ; elle y tourne notamment la Grande Menace avec Lino Ventura et
Richard Burton.
La mini-série télévisée Jennie lui vaut une énorme popularité et plusieurs prix d'interprétation. À la télévision on la retrouve dans d'innombrables téléfilms et des séries à succès comme l'Amour en héritage, et au cinéma dans la Malédiction de Richard Donner ou les Européens de James Ivory.
Elle meurt d'un cancer du foie et des reins à Los Angeles le 2 juillet 1991 après que Hollywood lui a accordé une étoile sur son célèbre walk of fame (le trottoir de la célébrité).