Arthur Shields débute à l'Abbey Theatre de Dublin, avant de jouer au théâtre à Broadway entre 1918 et 1941, notamment dans des productions en tournée de l'Abbey Theatre et à plusieurs reprises aux côtés de son frère
Barry Fitzgerald. En 1940 et 1941, il met en scène deux des pièces interprétées par lui à Broadway, dont Junon et le paon de Seán O'Casey (
adaptée au cinéma par
Alfred Hitchcock en 1930).
Au cinéma, après deux films muets en 1918, il participe à des films américains (étant désormais installé aux États-Unis) entre 1932 et 1962, interprétant souvent des rôles de prêtre. Ainsi, l'un de ses rôles les mieux connus est, en 1952, celui du Révérend Cyril Playfair dans L'Homme tranquille, où il retrouve son frère, ainsi que le réalisateur John Ford, avec lequel il avait déjà tourné plusieurs fois précédemment.
À la télévision, il apparaît dans des séries de 1949 à 1965.