Né sous le nom de Krikor Aslanian en Suisse, Aslan fit à 18 ans ses débuts professionnels comme chanteur et batteur dans l'orchestre de Ray Ventura à Paris, avant d'entamer une carrière d'acteur où il apparaît tantôt sous le nom de Grégoire Aslan, tantôt sous celui de Coco Aslan.
Ses débuts sont timides avant la guerre. Son premier film est Feux de joie (Jacques Houssin, 1938). Pour son second rôle, il joue dans Tourbillon de Paris, de Henri Diamant-Berger aux côtés de Ray Ventura.
Au début de la Seconde Guerre mondiale, il passe en Amérique du Sud avec Ray Ventura et son orchestre.
En 1946, il reprend son activité cinématographique en retrouvant son premier metteur en scène, Jacques Houssin, dans En êtes-vous bien sûr?. En 1949, Claude Autant-Lara lui offre l'un de ses meilleurs rôles, celui du prince de Palestrie, dans Occupe-toi d'Amélie. Il tournera dans deux autres films d'Autant-Lara: L'Auberge rouge, en 1951, et Le Bon Dieu sans confession, en 1953.
Il joue dès lors dans de nombreux films britanniques et américains où il incarne le plus souvent un personnage étranger, voire exotique: Russes, Français, Italiens, Allemands, Albanais, Proches-Orientaux, le tout avec la même finesse. «
Welles, qui l'embaucha pour son Mr. Arkadin en compagnie d'autres trognes apatrides comme
Auer ou
Tamiroff, ne s'y était pas trompé: Grégoire Aslan a du talent. » (Tulard).
Parmi ses apparitions à l'écran les plus remarquées on citera Duca, le chef de gang dans Joe MacBeth (Ken Hughes, 1955), Hérode dans Le Roi des Rois (Nicholas Ray, 1961), et Pothinus dans Cléopâtre (Joseph L. Mankiewicz, 1963). Dans Le Diable à quatre heures (Mervyn LeRoy , 1961), aux côtés de Frank Sinatra et de Spencer Tracy, il incarne Marcel, un criminel qui se rachète en donnant sa vie pour sauver d'une éruption volcanique les habitants d'une île du Pacifique. Il sera deux fois chef de la police parisienne: dans Deux têtes folles (Richard Quine, 1964), et dans Le Retour de la panthère rose (Blake Edwards, 1975).
Il est en Cornouailles quand une crise cardiaque l'emporte à 74 ans. Il avait joué plus de 110 rôles pour des films ou à la télévision.