Il a grandi à Notting Hill. Son père, Esteban Molina, était un chauffeur originaire de Madrid, et sa mère une gouvernante d'origine italienne. Il prit la décision de devenir acteur après avoir vu le filmSpartacus de Stanley Kubrick, à l'âge de neuf ans. Il est anglais mais joue souvent des personnages de nationalités latines, notamment dans Da Vinci Code. Il joue d'ailleurs dans ce film avec Jean Reno qu'il retrouve ensuite pour la Panthère Rose 2. Molina est devenu citoyen américain et réside actuellement à Los Angeles. Il parle couramment espagnol.
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“ Lithgow et Molina sont merveilleux, le film est une ode à l'amour des plus réussies, seule la scène de fin est complètement dispensable. ”— Veso 8 février 2015
“ "Prince of Persia" ou quand les perses parlaient tous anglais, et ressemblaient à tout sauf à des perses. Mention à Alfred Molina. ”— Arthur_Du_Pre11 mai 2011
“ L'arnaque. Une histoire intéressante avec un bon casting de Gere à l'excellent Molina en passant par la remarquable Gay Harden. ”— david_moreau221 novembre 2022
“ Molina, Isaacs, Weaver... Quand les acteurs doivent payer leurs impôts, voilà le genre de films dans lesquels ils jouent. Médiocrité. ”— TheJackRanger 7 septembre 2015
“ En refusant d'aller au bout de son postulat de départ, le film en devient juste pas mal. Furlong Streep et Molina sont excellents. ”— ayearinmovies12 septembre 2016