Alastair Sim naquit à Édimbourg en 1900, le dernier dernier né d'une famille de quatre enfants. Sa mère, originaire de l'île d'Eigg, ne parlait pas un mot d'Anglais lorsqu'adolescente, elle arriva en Grande Bretagne; elle ne parlait, en effet que le Gaélique. Son père, Alexandre Sim, était un homme d'affaires prospère, établi à Édimbourg, et qui possédait quelques biens à Braemar. En autres singularités, il refusa d'être anobli.
Alastair Sim fit ses études à George Heriot, une école privée d'Édimbourg.
Il devint professeur d'art dramatique à l'université d'Édimbourg de 1925 à 1930, dont il devint plus tard le recteur, de 1848 à 1951. Il révéla pourtant dans une interview, que tandis qu'il avançait vers l'âge adulte, et qu'il considérait les changements avantageux que la nature exerçait sur son corps, il ne songeait, en réalité, qu'à devenir hypnotiseur - et qu'il s'exerçait, d'ailleurs, déjà sur des chiens...
Avec une prédilection pour le théâtre, Sim débuta dans Othello en 1930. Il endossa pour une saison le rôle du Capitaine Hook à l'Old Vic. theatre, puis, entre 1941 et 1968, qu'il reprit ensuite et à six reprises dans différentes productions.
Il débuta au cinéma en 1935, dans The Case of Gabriel Perry d'Albert de Courville, puis enchaîna les seconds rôles avec tant de talent qu'il volait presque toujours la vedette aux premiers rôles. Le Sergent Bingham restera le personnage le plus marquant qu'il joua à cette époque dans la célèbre série des Inspecteur Hornleig, tournée entre 1939 et 1941. Il en partageait l'affiche avec Gordon Harker, mais son jeu était si brillant, qu'on ne pouvait dire, en réalité, qui tenait le rôle principal.
On lui proposa très rapidement des rôles à la mesure de son talent. Il multiplia les succès dans des réalisations telles que La couleur qui tue ( Green for Danger - 1946), Cette sacrée jeunesse - 1950) où il est Madame le proviseur, aux côtés de
Margaret Rutherford, ou encore Rires au paradis. C'est sans surprise que dans les années 50, il fut élu acteur préféré du public britannique.
Mais c'est en 1951 et dans Scrooge, qu'il se sublima, dans une adaptation du Roman de Charles Dickens Un chant de Noël (
A Christmas Carol). Il revisita le personnage en 1971 en prêtant sa voix à un dessin animé qui fut, à cette occasion, couronné d'un oscar.
On se souvient de sa prestation en tant que Miss Fritton, Proviseur à St Trinian, dans The Belles of St. Trinian's (1954) où il jouait également le rôle de son frère, Clarence Fritton. Il reprit plus tard le rôle de Miss Fritton dans Fric-Fracs à gogo ( Blue Murder at St. Trinian's - 1957). Bien qu'écossais, il déclina l'offre qu'on lui fit de participer à Whisky à gogo ( Whisky Galore!) expliquant qu'il ne pouvait souffrir les écossais de métier. En autres films qui firent sa légende, il y a Un soir de rixe (Waterloo Road - 1944), Le Grand Alibi d'Alfred Hitchcock (Stage Fright - 1950), Folly to be Wise (1953), et Un inspecteur vous demande (An Inspector Calls - 1954). Sa prestation en tant qu'inspecteur Goole (Mr Squales) dans London Belongs to Me (1948) impressionna tant Alec Guiness, que ce dernier s'en inspira pour son interprétation dans
Tueurs de dames (The Ladykillers- 1955)
Au théâtre, et dans les dix dernières années de sa vie, il connut un succès particulier aux côtés de Patricia Routledge, dans deux pièces d'Arthur Wing Pinero, The Magistrate et Dandy Dick, données au Chichester Festival Theatre et dans le West End de Londres.
A la télévision, son apparition la plus mémorable restera celle du juge Justice Swallow, dans la série Misleading Cases, diffusée entre les années 1967 et 1971.