Après des études musicales à Genève, Berlin et Vienne, Katína Paxinoú s'essaie comme chanteuse d'opéra dans les années 1920 (avec un premier rôle, en 1920, à la création d'un opéra de Dimitri Mitropoulos). Assez vite, elle renonce à la musique pour se consacrer au théâtre, où elle débute à Athènes en 1928 (à noter que son nom d'actrice résulte d'un premier et bref mariage avec Ioannis Paxinos). En 1929, elle intègre le Théâtre National de Grèce (en) (alors dénommé Théâtre Royal de Grèce) à Athènes, où elle rencontre son futur second époux, l'acteur et metteur en scène Alexis Minotis (en) (1898-1990). Elle se produit entre autres, et jusqu'à la fin de sa carrière, dans des pièces d'Henrik Ibsen, William Shakespeare, Eugene O'Neill et, bien entendu, dans les tragédies grecques : d'ailleurs, lors d'une tournée de la troupe aux États-Unis, en 1930-1931, elle joue notamment à Broadway (New York), dans Électre de Sophocle. Lorsque la Seconde Guerre mondiale éclate, les époux Minotis -- ils se marient en 1940 --, alors en tournée à Londres (Royaume-Uni), décident d'émigrer aux États-Unis. Ainsi, l'actrice est choisie pour interpréter Pilar dans
Pour qui sonne le glas (sorti en 1943), son premier film (hollywoodien) et l'un de ses plus connus ; quatre autres films américains suivront jusqu'en 1949. Auparavant, elle joue de nouveau à Broadway, en 1942 et 1944.
En 1950, les époux Minotis reviennent s'installer en Grèce et y poursuivent leurs activités théâtrales, notamment au sein du Théâtre National sus-visé. Notons ici qu'en 1952, Katína Paxinoú est la compositrice d'une musique de scène, pour la tragédie OEdipe roi de Sophocle (celle-ci est présentée la même année à Broadway, où l'actrice était déjà retournée en 1951, avant un dernier rôle en 1961). Et en 1959, elle participe à son ultime film américain, Quand la terre brûle (en). Outre le cinéma américain, elle apparaît dans des films français et italiens, Dossier secret d'Orson Welles en 1955 (co-production européenne), un film britannique en 1947 et un seul film grec en 1965, pour un total de quatorze films -- voire quinze : cf. Filmographie et Note (référence) ci-après --, jusqu'en 1970. En 1972, atteinte d'un cancer qui allait l'emporter l'année suivante, elle fait sa dernière apparition au théâtre, dans Mère Courage et ses enfants de Bertolt Brecht.
En marge de ses prestations au cinéma et au théâtre, l'actrice joue également pour la télévision (américaine et britannique), entre 1952 et 1970 (quatre séries et un téléfilm), sans compter deux documentaires.
Pour son premier film américain pré-cité, Katína Paxinoú gagne en 1944 un Golden Globe Award et un Oscar, tous deux dans la catégorie du meilleur second rôle féminin. De plus, une étoile lui est dédiée sur le Walk of Fame d'Hollywood Boulevard.