Il est surtout connu dans le rôle de Simon Templar dans Le Saint (1962-1969), comme interprète de Brett Sinclair, un lord dandy et milliardaire dans Amicalement vôtre... (1971-1972) et, comme successeur de Sean Connery et George Lazenby, dans la peau de James Bond (1973-1985). Il est également connu pour sa très grande élégance intelligemment fusionnée à un humour flegmatique britannique lié à des calembours dont seul lui a le secret (particulièrement dans les "James Bond" et "Amicalement Vôtre").
Il a joué dans des séries télévisées, ce qui a assuré sa célébrité :
- Ivanhoé (1958, 39 épisodes)
- Maverick (États-Unis, 1958, 19 épisodes)
- Le Saint (rôle de Simon Templar) (1962-1969, 118 épisodes)
- Amicalement vôtre... (1971-1972) (rôle de Lord Brett Sinclair, 24 épisodes)
En France, c'est le comédien
Claude Bertrand qui lui a prêté sa voix dans la plupart des versions françaises de ses films. Roger Moore a également été ambassadeur de l'UNICEF depuis 1991 pour défendre les droits de l'enfant et soutient activement les droits des animaux avec l'association PETA. Depuis le 11 octobre 2007, Roger Moore dispose enfin de son étoile sur Hollywood Boulevard (2 350e étoile). Le 28 octobre 2008, Roger Moore a été fait Commandeur des Arts et des Lettres par la ministre de la Culture Christine Albanel.