Son père David McCallum Senior était 1er violoniste au London Philharmonic et sa mère Dorothy Dorman était violoncelliste.
David McCallum fit brièvement des études de musique (hautbois) au Conservatoire de musique Royal. Il le quitte pour entrer à l'Académie Royale d'Art Dramatique. Il a tourné dans une douzaine de films au Royaume Uni. Son rôle le plus célèbre a été celui d'Illya Kuryakin dans la série télévisée Des agents très spéciaux tournée entre 1964 et 1968.
Il a également interprété celui de Daniel Westin dans la série L'homme invisible, en 1975. Il joue actuellement le rôle du médecin légiste Donald Ducky Mallard dans la série télévisée NCIS : enquêtes spéciales. Il est doublé dans la version française par Michel Le Royer. Mallard, en anglais, désigne le canard colvert, Donald Duck est le célèbre canard de Disney, d'où le surnom Ducky du personnage Donald Mallard.
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“ Qui recherche l'aventure la rencontrera, à la mesure de son courage. Qui cherche le sacrifice, sera sacrifié, à la mesure de sa pureté. ”— itachi25 octobre 2013
“ Emblème du film carcéral et d'évasion qui résonne comme un hommage, un symbole pour tous ceux qui se sont battus pour la liberté. ”— musashi197021 novembre 2013
“ Classique Hollywoodien de la grande époque avec son lot de scènes cultes, son casting prestigieux et la BO de E. Bernstein. Grand ”— AntoineF 7 mai 2013