Il s'illustra dans le film My Fair Lady et est aussi connu pour sa carrière au théâtre.
Bien qu'il ait principalement mené sa carrière en Angleterre, on a pu aussi le voir dans des épisodes de certaines séries télévisées américaines, comme Pour l'amour du risque, ou L'incroyable Hulk.
Jeremy Brett souffrait de trouble bipolaire, et vers la fin de sa vie d'insuffisance cardiaque, causé notamment par le rhumatisme articulaire aigu contracté à l'âge de 16 ans. Il avait peu connu durant sa vie de périodes de dépression vivant plutôt des phases "hautes" qui faisait parler de son jeu flamboyant dont on ne sortait pas indemne après l'avoir vu sur scène. C'était d'abord un acteur au registre classique, jeune premier dans la troupe de Sir Laurence Olivier son mentor au théâtre. Mais c'est à la mort de sa seconde femme Joan Wilson Sullivan en 1985 que la dépression le fit sombrer dans des gouffres abyssaux et que fut diagnostiqué sa bipolarité. Les dix années qui suivirent les traitements contre cette affection entrainèrent des effets désastreux sur son coeur, déjà très affaibli par une insuffisance cardiaque ancienne. Ces deux pathologies avaient des traitements, à l'époque, incompatibles. Il a mené ces combats avec courage et une joie de vivre qui ne laissait rien paraître de ses difficultés.
Edward Hardwicke disait : «Durant nos dix années de collaboration, j'eus le privilège de très bien connaître Jeremy. Nous devînmes de grands amis. Tous deux nous croyions que l'amitié entre Holmes et Watson devait être enracinée dans l'humour. En réalité, Jeremy parvenait toujours à mettre du rire quand nous travaillions. Malgré l'énorme tension que sa maladie faisait peser sur lui, il n'a jamais perdu son sens de la joie. Il avait un rire merveilleux. Il était contagieux. L'immense liste des acteurs et des techniciens qui travaillèrent sur les séries vous diront qu'ils n'ont jamais eu un travail plus heureux. C'était Jeremy. Ceci, bien sûr, était l'arrière-plan d'un grand acteur livrant une grande performance. Je lui dois énormément. Il me manque beaucoup. La série entière fut un évènement extrêmement heureux. Deux merveilleux producteurs, Michael Cox et June Wyndham-Davies, qui étaient de remarquables connaisseurs des histoires de Doyle. Une distribution d'acteurs adorables ; ces gens étaient fous de joie d'être présents, ils "frissonnaient" de joie d'être là. Je me suis fait des amis pour la vie parmi ces gens que je vois fréquemment. Et, comme je le dis, il y avait surtout Jeremy, extrêmement généreux, merveilleusement excentrique. Mais c'était une époque très très heureuse et il nous manque profondément et tristement. Je l'avoue, il me manque... Il était un homme extraordinaire et, je pense que parler d'une grande perte douloureuse ne rend pas assez d'honneur à tout ce qu'il a fait. Il n'a obtenu aucune récompense pour sa performance. Mais on se rappellera de lui, j'en suis sûr, parce que je pense qu'il a été un Holmes extraordinaire.» (2003)
Jeremy Brett est décédé d'une crise cardiaque à l'âge de 62 ans à Londres dans son appartement durant la nuit, paisiblement.
Le milieu Holmesien fut très touché par sa disparition soudaine.