Elle fait ses débuts d'actrice au théâtre, notamment au Théâtre de l'Abbaye, dans son pays natal. En 1911, la troupe The Irish Players, dont elle fait partie avec Una O'Connor et
Cathleen Nesbitt, en tournée aux États-Unis, joue deux pièces à Broadway : Sara Allgood y reviendra pour sept productions, entre 1913 et 1940. En particulier, elle participe en 1927 à la pièce Juno and the Paycock et à sa reprise en 1940.
Après un premier film en 1918, son deuxième en 1929 sera
Blackmail d'
Alfred Hitchcock, qu'elle retrouvera l'année suivante (1930) pour l'
adaptation au cinéma de la pièce Juno and the Paycock pré-citée. Elle tourne plusieurs films britanniques, avant de s'installer aux États-Unis en 1941, année de
Dr. Jekyll and Mr. Hyde, son premier film américain, le dernier étant réalisé en 1950, année de sa mort.