En 1953, il quitte le Chili pour Paris, et travaille avec le
mime Marceau ainsi que
Maurice Chevalier.
En 1962, il crée le groupe Panique avec
Roland Topor et
Fernando Arrabal, en réaction au mouvement surréaliste.
En 1965, il fonde au Mexique le théâtre d'avant-garde de Mexico. Il y tourne deux films,
El Topo et La Montagne sacrée, ce dernier inspiré du Mont Analogue de René Daumal.
À partir des années 1980, il anime dans divers lieux de Paris (comme une université, un bar ou un dojo) une réunion ouverte hebdomadaire, intitulée « Le Cabaret mystique », où il témoigne -- dans l'esprit d'une agora ouverte à ses auditeurs -- de thèmes touchant à l'éveil intérieur comme la pratique du zen (qu'il étudia avec Ejo Takata), les arts martiaux, la tradition chilienne, l'héritage spirituel de l'humanité, le massage, la « sagesse des blagues », la psychanalyse, Carlos Castaneda...
Les univers qu'il développe sont en général des univers de science-fiction, voire des mondes fantastiques. Ses histoires se caractérisent par la présence de nombreuses métaphores et symboles, auxquels il mêle souvent une description sociale ; l'on pense par exemple aux révoltes contre la dictature dans L'Incal, la reconstitution de la colonisation du Mexique par les conquistadores (des crapauds dans La Montagne sacrée) ou encore la description des bas-fonds d'une grande ville et des religions populaires dans
Santa sangre.
Son parcours singulier est retracé dans deux ouvrages autobiographiques, Le Théâtre de la guérison et La Danse de la réalité (Albin Michel).