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Jorge Semprún est issu d'une famille de la grande bourgeoisie espagnole. Sa mère, Susana Maura (décédée en 1932) est la fille de l'homme politique libéral des années 1880-1925, Antonio Maura, président du gouvernement espagnol, et la soeur de Miguel Maura. Son père, José María Semprún (1893-1966), avocat et professeur de droit, a occupé des fonctions de gouverneur civil de province (Tolède, Santander) ; quoique catholique pratiquant, il soutient la République et reste loyal au gouvernement de Front populaire en 1936.
Pendant le déclenchement de la Guerre d'Espagne, en juillet 1936, la famille se trouve en vacances à Lekeitio, près de Bilbao ; elle gagne Bayonne en bateau, séjourne d'abord à Lestelle-Betharram (Pyrénées-Atlantiques) dans la maison de Jean-Marie Soutou, un proche d' Esprit, revue dont José María Semprún était correspondant en Espagne ; puis dans la région de Genève, où il se voit offrir un poste diplomatique : du début de 1937 à février 1939, il représente la République espagnole aux Pays-Bas. Jorge et ses six frères et soeurs passent donc deux ans dans ce pays ; Jorge est scolarisé dans un lycée local et maîtrise, à cette époque, le néerlandais.
Après la fermeture de la légation républicaine à La Haye, la famille s'exile en France ; Jorge termine ses études secondaires au lycée Henri-IV, à Paris ; il participe à la manifestation patriotique du 11 novembre 1940 ; en 1941, il obtient le 2e prix de philosophie au Concours général et est reçu au baccalauréat, puis commence des études de philosophie à la Sorbonne.
Il rejoint aussi la Résistance. Il entre en contact avec le réseau communiste des Francs-tireurs et partisans-Main-d'oeuvre ouvrière immigrée (FTP-MOI) et entre au Parti communiste d'Espagne (PCE) en 1942. Mais il intègre, avec l'accord de la MOI, le réseau Jean-Marie Action, qui relève de l'organisation Buckmaster, c'est-à-dire la section France des services secrets britanniques (SOE). Ce réseau, dirigé par Henri Frager, opère en Bourgogne (réception de parachutages d'armes et répartition de ces armes dans les maquis de l'Yonne et de la Côte-d'Or).
En septembre 1943, Jorge Semprún est arrêté par la Gestapo à Joigny et, après un séjour à la prison d'Auxerre, déporté au camp de concentration de Buchenwald. Après la période de quarantaine dans le Petit Camp, il est affecté par l'organisation communiste clandestine du camp à l'Arbeitsstatistik (l'administration du travail), sans toutefois entrer dans la catégorie des détenus privilégiés (Prominenten).
Dans cette organisation, il a pour supérieurs de futurs cadres des démocraties populaires : Josef Frank, Ladislav Holdos, Ernst Busse, Walter Bartel, Willi Seifert (kapo de l' Arbeitsstatistik). Pour le compte du PCE, dont le leader dans le camp est Jaime Nieto (dit « Bolados »), il est chargé d'organiser des activités culturelles pour les déportés espagnols. Par ailleurs, il a l'occasion (pendant la demi-journée de repos du dimanche après-midi) de fréquenter le sociologue Maurice Halbwachs ainsi que le sinologue Henri Maspero, eux aussi détenus à Buchenwald, jusqu'à ce qu'ils y meurent.
Peu avant l'arrivée des troupes américaines du général Patton, il participe au soulèvement des déportés. Le camp est libéré le 11 avril 1945 ; Jorge Semprún est évacué le 26 et est de retour à Paris à la fin du mois.
Le retour à la vie civile va être très difficile, avec notamment l'incident de sa chute de train à l'arrivée en gare de Saint-Prix (où habite son père) en août 1945. Il commence ensuite à mettre par écrit ses souvenirs de Buchenwald mais, séjournant dans le canton suisse du Tessin avec la famille de sa soeur Maribel (d'octobre 1945 à janvier 1946), il se rend compte que la poursuite de ce travail le met en danger. Il prend alors la décision non seulement d'y mettre fin, mais encore de ne plus repenser à ce qui s'est passé durant ces années (il parle d'« amnésie volontaire »).
En 1947, il a un fils, Jaime, avec la comédienne Loleh Bellon. Jaime Semprun est décédé en août 2010.
Il reste un membre actif du PCE. Pendant quelques années, il milite tout en travaillant, principalement comme traducteur à l'UNESCO. En 1952, il devient permanent du parti affecté au travail clandestin en Espagne.
De 1953 à 1962, il coordonne la résistance communiste au régime de Franco, faisant plusieurs longs séjours en Espagne sous différents pseudonymes, notamment celui de Federico Sánchez. Il est plus particulièrement chargé des relations avec les milieux intellectuels. Il entre au Comité central du PCE en 1954 puis au Comité exécutif (Bureau politique) en 1956. Il effectue aussi plusieurs missions dans les pays de l'Est, en particulier auprès de Dolores Ibárruri, Secrétaire général du parti : en janvier 1956, à Bucarest ; et de nouveau en 1959, à Ouspenskoie (URSS), avec Santiago Carrillo : c'est à ce moment que Dolores Ibárruri annonce à ses visiteurs sa démission du poste de Secrétaire général.
En 1962, Santiago Carrillo, devenu Secrétaire général, décide de le retirer du travail clandestin en Espagne.
Il est exclu du parti en 1964, en même temps que Fernando Claudín. La raison invoquée est : « divergence de point de vue par rapport à la ligne du Parti ». À partir de ce moment, il se consacre principalement à l'écriture.
En 1966, il demande aux autorités espagnoles un passeport officiel, qui lui est accordé, bien qu'avec réticence, compte tenu de son passé. Il peut ainsi circuler librement entre l'Espagne et la France où il continue de résider. En 1969, Jorge Semprún participe à la création des éditions Champ Libre aux côtés de Gérard Lebovici.
Un épisode important est la période 1988-1991 : Jorge Semprún occupe le poste de ministre de la Culture dans le gouvernement socialiste de Felipe González. Dans cette fonction, il se trouve très vite en conflit larvé avec Alfonso Guerra, le leader en second du PSOE ; en 1991, il est amené à quitter le gouvernement, Felipe González ayant décidé de couvrir des pratiques discutables d'Alfonso Guerra.
En 1989, il participe à la veillée funèbre de Dolores Ibárruri, ainsi que Fernando Claudín.