Tout d'abord fonctionnaire à la ville de Paris, puis dessinateur-typographe à la préfecture de la Seine, il débute au cinéma en 1941 avec Louis Daquin comme metteur en scène.
Bien que né en Normandie, son accent parigot en fait le second rôle-type du copain au grand coeur. Il apparaît à l'affiche de films comme L'assassin habite au 21 en 1941 et Quai des Orfèvres en 1947 d'
Henri-Georges Clouzot, ainsi que Casque d'or en 1951 de
Jacques Becker, Les Belles de nuit en 1952 et Porte des lilas en 1956 de
René Clair.
À la suite de ces rôles, il acquiert une certaine célébrité, notamment en Italie. Il s'essaie donc dans des films italiens, sans grand succès.
Sa considérable popularité fait de lui un des acteurs les plus célèbres de son temps, toujours employé comme brillant second rôle (au début des années 80', on pense par exemple à son rôle dans le film "Les sous doués" où il interprète un vieil homme qui a comme rêve d'avoir son bac). Sa fin de carrière fut plus brillante que ses débuts.
Raymond Bussières était l'époux d'
Annette Poivre et le père de la comédienne Sophie Sel.
Il est inhumé à Marchenoir en Loir-et-Cher.