A quinze ans, elle part au Maroc, emmenée par le fils d'un châtelain mais épouse finalement le colonel Berriau, bras droit du maréchal Lyautey et créateur du service des Affaires Indigènes et des renseignements. Celui-ci meurt en 1918. De ce mariage naîtra quelques mois plus tard une fille qui deviendra comédienne sous le nom d'Héléna Bossis, avant de prendre la suite de sa mère à la direction de son théâtre. Elle épouse par la suite le docteur Bernard Schroder.
Après avoir débuté sous le nom de Simone Berry à l'Opéra-Comique dans Pelléas et Mélisande, de Claude Debussy, elle connaît la célébrité au cinéma dans les années 1930 et 1940, tournant une quinzaine de films avec les meilleurs réalisateurs du moment, dont Max Ophüls qui lui offre ses deux meilleurs rôles dans Divine (1935) et La Tendre Ennemie (1936).
Elle fonde une maison de production dont Pierre Lazareff est le directeur général.
En 1934, Simone Berriau achète le domaine viticole de Mauvanne à Hyères, où elle reçoit de nombreuses personnalités, hommes d'État comme le pacha de Marrakech Thami El Glaoui avec lequel elle entretient une liaison ou artistes comme Charlie Chaplin,
Louis Jouvet, Colette et Cécile Sorel.
A partir de 1943, elle prend la direction du théâtre Antoine, boulevard de Strasbourg dans le Xe arrondissement de Paris. C'est là que, grâce à elle, l'oeuvre dramatique de
Jean-Paul Sartre est présentée pour la première fois au public, mais aussi Luigi Pirandello, Peter Brook et Albert Camus.
Mariée deux fois, elle a été aussi la compagne du cinéaste
Yves Mirande et de l'écrivain Maurice Guénot.